Date of Award

4-2023

Document Type

Dissertation

Degree Name

Doctor of Philosophy in Chemistry

Department

Chemistry

First Advisor

Iltaf Shah

Second Advisor

Syed Salman Ashraf

Third Advisor

Ahmed Alzamly

Abstract

The existence of various bioactive organic pollutants in wastewater and municipal water sources has raised concerns regarding their potential effects on human health. As a result, different techniques are being explored to effectively break down these persistent organic pollutants. Peroxidases have recently emerged as a new approach to remediation that may have advantages over traditional methods. However, evaluating the effectiveness of different peroxidases in breaking down various emerging pollutants can be time-consuming and difficult. In this study, a quick and reliable method was developed to test the degradability of 21 emerging pollutants by five different peroxidases (soybean peroxidase, chloroperoxidase, lactoperoxidase, manganese peroxidase, and horseradish peroxidase) using an LC-MSMS approach. Additionally, the role of a redox mediator was examined in the enzymatic degradation tests. The findings revealed that some of the organic pollutants can be easily degraded by all five of the peroxidases, while others are only degraded by a specific peroxidase or in the presence of a redox mediator. Furthermore, two support materials (hybrid nanoflowers and metal organic framework) were synthesized for efficient, recyclable, and reusable for the degradation of these pollutants, we have created, characterized, and applied hybrid nanoflowers embedded with laccase enzymes and metal organic framework embedded with horseradish peroxidase. Both nanomaterials had a large surface area. Moreover, these materials were found that they could be reused for five cycles and stored for 21 days at 4◦C. The hNFs were tested for the degradation of a set of emerging pollutants with and without a redox mediator. They were able to degrade MBT and caffeic acid with 97 and 95% efficiency, respectively. The metal organic framework was tested for the degradation of nine emerging pollutants with and without a redox mediator. They were able to degrade five pollutants very efficiently. Our findings indicate that enzymeembedded hybrid nanoflowers/ metal organic framework is a powerful remediation tool for pollutants degradation. Additionally, the successful immobilization of enzymes on hybrid nanoflowers/ metal organic framework demonstrated in this study could enable the efficient recycling of enzymes for multiple degradation cycles, potentially leading to scaling up and the creation of a bioreactor.

Arabic Abstract

الأزهار النانوية الهجينة والإطارات المعدنية العضوية من أجل معالجة مياه الصرف بكفاءة

أدت الزيادة في عدد سكان العالم في السنوات الأخيرة إلى زيادة سريعة في مشاكل التلوث في جميع أنحاء العالم. إحدى هذه المشاكل هي الملوثات الناشئة ، وهي فئة من المركبات العضوية التي يصنعها الإنسان والتي تم اكتشافها في المسطحات المائية المختلفة. نتيجة لذلك ، يتم استكشاف تقنيات مختلفة لتحطيم هذه الملوثات العضوية بشكل فعال. ظهرت البيروكسيدات مؤخرًا كنهج جديد للعلاج قد يكون له مزايا على الطرق التقليدية. ومع ذلك ، قد يكون من الصعب تقييم فعالية بيروكسيدات مختلفة في تحطيم الملوثات الناشئة المختلفة. في هذه الدراسة ، تم تطوير طريقة سريعة وموثوقة لاختبار قابلية تحلل 21 ملوثًا ناشئًا بواسطة خمسة بيروكسيدات مختلفة باستخدام نهج LC- MSMS. بالإضافة إلى ذلك ، تم فحص دور وسيط الأكسدة والاختزال في اختبارات التحلل الأنزيمي. كشفت النتائج . أن بعض الملوثات العضوية يمكن أن تتحلل بسهولة بواسطة جميع البيروكسيدات الخمسة ، في حين أن البعض الآخر يتحلل فقط بواسطة بيروكسيداز معين أو في وجود وسيط الأكسدة والاختزال. علاوة على ذلك ، تم تصنيع مادتين داعمتين (زهور نانوية هجينة وإطار عضوي معدني) لتحطيم هذه الملوثات ، وقد أنشأنا وتميزنا وطبقنا زهور نانوية هجينة مدمجة مع إنزيمات اللاكيز وإطار عضوي معدني مضمن مع البيروكسيداز. كان لكل من المواد النانوية مساحة كبيرة. علاوة على ذلك ، وجد أن هذه المواد يمكن إعادة استخدامها لمدة خمس دورات وتخزينها لمدة 21 يومًا عند 4 درجات مئوية. تشير النتائج التي توصلنا إليها إلى أن الزهور النانوية الهجينة / الإطار العضوي المعدني المضمن بالإنزيم هو أداة معالجة قوية لتفكك الملوثات. بالإضافة إلى ذلك ، يمكن أن يؤدي التثبيت الناجح للإنزيمات في إطار الزهور النانوية الهجينة / الإطار العضوي المعدني الموضح في هذه الدراسة إلى إعادة التدوير الفعال للإنزيمات لدورات متعددة ، مما قد يؤدي إلى توسيع نطاق وإنشاء مفاعل حيوي

Download

Included in

Chemistry Commons

Share

COinS