Date of Award
4-2020
Document Type
Thesis
Degree Name
Master of Science (MS)
Department
Chemistry
First Advisor
Dr. Ahmed Alzamly
Second Advisor
Dr. Soleiman Hisaindee
Third Advisor
Dr. Ihsan Ahmed
Abstract
The production of value-added products through CO₂ utilization using photocatalysis offers an alternative green route for CO₂ fixation. Wide bandgap photocatalysts allow the absorption of light in the UV region, which represents the lowest percentage of the sunlight irradiation. On the other hand, narrow bandgap photocatalysts absorb light in the visible region, though the recombination rate of the generated electron-hole pairs affects their activity. In this thesis, the narrow bandgap FeNbO₄ is synthesized, studied and efforts are made to reduce the recombination rate and enhancing the photocatalytic activity.
Moreover, three FeNbO₄/NH₂-MIL-125(Ti) composites with different mole ratios are prepared, characterized and their photocatalytic activity is evaluated for the same reaction. Obtained data confirms that the reaction proceeds photocatalytically. FeNbO₄ (75%) /NH₂-MIL-125(Ti) (25%) shows the highest percent yield of 52%, results suggest the cooperative mechanism between FeNbO₄ and NH₂-MIL-125(Ti).
Both composites FeNbO₄/rGO and FeNbO₄/NH₂-MIL-125(Ti) have proven to be effective in increasing photocatalytic activity compared to FeNbO₄. As percentage rGO increases, the photocatalytic activity has increased showing the highest yield for FeNbO₄-5% rGO where rGO works as electron trapper, hindering electron-hole pairs recombination. The high percent yield obtained for FeNbO₄ (75%) /NH₂-MIL-125(Ti) (25%)is related to the capability of FeNbO₄ to absorb more light-generating electrons that move to the(LUMO) of NH₂-MIL-125(Ti), hence reducing the recombination rate. Future work could be directed toward testing various epoxide substrate to compare the effectiveness of the photocatalysts. Furthermore, different synthesizing methods for preparing composites could be implemented to enhance the interaction of both systems thus improving the photoactivity of the photocatalysts.
FeNbO₄ visible-light-driven photocatalysts are synthesized using various synthetic methods and different pH values and characterized using UV-vis DRS, PXRD, BET, SEM, and EDS. The monoclinic phase is obtained for all different preparation methods, where the bandgap and surface area varied with the synthesizing method and pH value. FeNbO₄ prepared via co-precipitation method presented the highest surface area with a bandgap value of 1.85 eV.
FeNbO₄ prepared via co-precipitation method is further synthesized incorporating rGO. Three different mass ratios of rGO were used, FeNbO₄-3% rGO, FeNbO₄-5% rGO, and FeNbO₄-10% rGO. Results confirm the successful incorporation of rGO into FeNbO₄ and the role of rGO in reducing the recombination rate. The prepared composites are examined for the photocatalytic cycloaddition of CO₂ into propylene oxide, where FeNbO₄-5% rGO exhibits the highest photocatalytic activity with a percent yield of 57%.
Recommended Citation
Hussein Ahmed, Salwa Abdelrahim, "SYNTHESIS, CHARACTERIZATION, ELECTRONIC STRUCTURE OF REDUCED GRAPHENE OXIDE MODIFIED FeNbO₄, NH₂-MIL-125(Ti) MODIFIED FeNbO₄ COMPOSITIES AND THEIR PHOTOCATALYTIC ACTIVITIES" (2020). Chemistry Theses. 11.
https://scholarworks.uaeu.ac.ae/chem_theses/11
Comments
یوفر إنتاج المواد ذات القيمة المضافة من خلال استخدام ثاني أكسید الكربون باستخدام التحفیز الضوئي طریقة بدیلة صدیقة للبیئة لمعالجة ثاني أكسید الكربون. تسمح المحفزات الضوئیة ذات فجوة الحزمة العریضة بامتصاص الضوء في منطقة الأشعة فوق البنفسجية، والتي تمثل أقل نسبة من إشعاع ضوء الشمس. من جھة أخرى، تمتص المحفزات الضوئية ذات فجوة الحزمة الضيقة الضوء في المنطقة المرئیة، لكن معدل إعادة التركیب السریع لأزواج الحفرة الإلكترونیة المتولدة یؤثر على نشاطھا . في ھذه الأطروحة، تم تصنيع فجوة النطاق الضيق FeNbO₄ ودراستھ ا ومحاولة تقلیل معدل إعادة التركيب وتعزيز نشاط التحفيز الضوئي.
لقد تم تحضير المحفزات الضوئیة التي تعمل بالضوء المرئي FeNbO₄ باستخدام طرق تحضیریھ مختلفة وقیم هيدروجينية مختلفة ومن ثم تم تمییزھا باستخدام UV-vis DRS و PXRD و BET و SEM و .EDS تم الحصول على الشكل البلوري monoclinic لجمیع طرق التحضير المختلفة، حیث اختلفت فجوة النطاق ومساحة السطح مع طریقة التحضیر و قيمة الرقم الھیدروجیني. أظھر مركب FeNbO₄ المحضر عبر الترسیب المشترك أعلى مساحة سطحية بفجوة قیمة نطاقھا یبلغ 1.85 الكترون فولت.
و تم دمج FeNbO₄ الذي تم تحضيره بطريقة الترسيب المشترك مع .rGO باستخدام ثلاث نسب كتلیة مختلفة من FeNbO₄-5% rGO ،FeNbO₄-10% rGO ،FeNbO₄-3% rGO ،rGO وتؤكد النتائج الدمج الناجح ل rGO في FeNbO₄ ودور rGO في تقلیل معدل إعادة التركيب. ولقد تم اختبار النشاط التحفیزي للمركبات المحضرة عن طریق الإضافة الحلقیة لثاني أكسید الكربون في أكسید البروبیلین، حیث أظھر FeNbO₄-5% rGO أعلى نشاط حفاز ضوئي بنسبة إنتاجية تبلغ 57%.
علاوة على ذلك، تم تحضیر وتوصیف وفحص النشاط التحفیزي لثلاث مركبات FeNbO₄/NH₂-MIL-125(Ti) بنسب مولیة مختلفة، وتم فحص نشاطھا التحفیزي لنفس التفاعل. تؤكد البیانات التي تم الحصول علیھا أن التفاعل یعمل بالتحفیز الضوئي. أظھر ( % 75 ) FeNbO₄ NH₂-MIL-125(Ti) (25%) أعلى نسبة إنتاجیة تبلغ 52% , وتشیر النتائج إلى آلیة تعاونیة بین FeNbO₄ و .NH₂-MIL-125 (Ti)
أثبت كلا المركبین FeNbO₄/rGO و NH2-MIL-125(Ti) / FeNbO₄ فعالیتھما في زیادة نشاط التحفیز الضوئي مقارنة ب FeNbO₄ . وقد لوحظ أن مع زیادة نسبة rGO ، زاد نشاط التحفیز الضوئي حیث أن rGO % 5 FeNbO₄- أظھر أعلى إنتاجیة حیث یعمل rGO كغطاء للإلكترونات، FeNbO₄ (75%) /NH₂-MIL-125(Ti) (25%) بقدرة FeNbO₄ على امتصاص المزید من الإلكترونات المولدة للضوء التي تنتقل إلى (LUMO) ⅃NH2-MIL-125(Ti) وبالتالي تقلیل معدل إعادة إلىالتركیب. یمكن توجیھ العمل المستقبلي نحو اختبار ركیزة الإیبوك سیدات المختلفة لمقارنة فعالية المحفزات الضوئية. علاوة على ذلك، يمكن تنفیذ طرق تحضير مختلفة لإعداد المركبات لتعزیز تفاعل كلا النظامين وبالتالي تحسين النشاط الضوئي للمحفزات الضوئیة.