Date of Award

11-2020

Document Type

Thesis

Degree Name

Master of Science (MS)

Department

Chemistry

First Advisor

Mohammed Almeetani

Second Advisor

Munjed Maraqa

Abstract

This thesis is concerned with the estimation of the removal of chiral pharmaceutical compounds (PCs) from domestic wastewater in Al Ain using UPLC-MS/MS. PCs are classified into many classes such as hormones, antibiotics, analgesics, cosmetic products, ꞵ blockers, and anti-inflammatory drugs. PCs do not have a guideline to describe their concentrations in treated domestic wastewater. Additionally, there is a very high demand for using PCs around the world, which results in their discharge to wastewater at relatively high masses, which could be harmful to the environment. Furthermore, very limited work has been done to estimate the removal of chiral PCs. Moreover, there is a need to study the removal mechanism of every chiral PC enantiomer alone at wastewater treatment plants (WWTPs). This study is aimed to develop a method for chiral separation and identification of 16 chiral PCs in wastewater; in addition to studying their levels and removal selectivity at different locations at Al Saad WWTP in Al-Ain city using ultra-performance liquid chromatography-tandem mass spectrometry (UPLC-MS/MS). Four batches of wastewater and sludge samples have been grabbed from different locations at Al Saad WWTP, followed by solid-phase extraction (SPE). 15 out of 16 chiral PCs were successfully chirally separated except for tramadol. Calibration curves, instrument limit of detection, instrument limit of quantification, and method limit of detection were successfully identified and prepared. Results show tramadol, atenolol, and o- desmethylvenlafaxine occur at relatively high concentrations compared to others (>2 μg/L). In general, the removal efficiency exceeded 90% for most of the tested PCs with exception of metoprolol, terbutaline, and fluoxetine (between 30% and 70%), while a low removal was indicated for atenolol (25.9%). Moreover, the treatment process was more selective for the removal of the second enantiomer (E2) of bupivacaine and fluoxetine. In general, results indicate that filtration and disinfection play the main role in the removal of the target PCs. Changes in the PC's behavior at the Return Activated Sludge (RAS), Anaerobic Digester (AD), and Filter Press (FP) units were indicated. Propranolol is preferably sorbed to RAS more than the tested PCs, while citalopram and tolperisone are preferably sorbed to the AD sludge surface more than other operational units. In addition, E2 of propranolol and mianserin was at a higher concentration on the sludge than their antipode in the RAS. While RAS was enriched with the first enantiomer of bupivacaine, terbutaline, citalopram, and fluoxetine.

Comments

الهدف من هذه الأطروحة هو تقدير إزالة العقاقير الصيدلانية اللامتناظرة (Chiral PCs) من مياه الصرف الصحي باستخدام تقنية كروماتوغرافيا السوائل عالية الكفاءة المرتبط بمطياف الكتل (UPLC-MS/MS) . يتم تصنيف العقاقير الصيدلانية إلى العديد من الفئات مثل الهرمونات والمضادات الحيوية والمسكنات ومستحضرات التجميل وحاصرات بيتا والأدوية المضادة للالتهابات. لا يوجد للعقاقير الصيدلانية دليل إرشادي لوصف تراكيزها في مياه الصرف الصحية. بالإضافة إلى ذلك، هناك طلب مرتفع للغاية عليها في جميع أنحاء العالم ، ونتيجة لذلك ، يمكن أن يتم تصريفها في مياه الصرف بكميات كبيرة نسبيًا مما قد يكون ضارًا بالبيئة. علاوة على ذلك، القليل من الدراسات والأبحاث تمت لدراسة و تقييم إزالة العقاقير الصيدلانية اللامتناظرة ودراسة آليات إزالة كل لامتناظر (enantiomer) الصحي . (WWTP) هدفت هذه الدراسة إلى تطوير طريقة للتعرف على 16 مركب من المركبات اللامتناظرة وفصلها. بالإضافة ل دراسة تراكيز هذه المركبات وانتقائية الإزالة في محطة الساد لمعالجة مياه الصرف الصحي في مدينة العين باستخدام تقنية كروماتوغرافيا السوائل عالية الكفاءة المرتبط بمطياف الكتل . تم أخذ أربع دفعات من عينات مياه الصرف الصحي والحمأة من مواقع مختلفة من محطة معالجة الساد، ثم تم استخراج هذه المركبات عن طريق جهاز استخلاص الطور الصلب (solid phase extraction). 15 من أصل 16 من المركبات اللامتناظرة تم فصلها بنجاح باستثناء ترامادول. تم بنجاح تحديد وإعداد منحنيات المعايرة ، وحدود الجهاز للكشف ، وحدود الجهاز للقياس الكمي بالإضافة إلى معرفة حدود طريقة الكشف (method detection limit) . أظهرت النتائج أن وجود ترامادول وأتينولول وأو-ديسميثيل فينلافاكسين كان بتركيزات عالية نسبيًا مقارنة بالمركبات الأخرى ) < 2 ميكروغرام / لتر(. بشكل عام ، كفاءة الإزالة تتجاوز 90 ٪ لمعظم المركبات اللامتناظرة المختبرة باستثناء ميتوبرولول ، تيربوتالين ، وفلوكستين )بين 30 ٪ و 70 ٪(. بينما كان هناك إزالة منخفضة للأتينولول ) 25.9 ٪(. علاوة على ذلك، كانت عملية المعالجة أكثر انتقائية لإزالة اللامتناظر الثاني من بوبيفاكسين وفلوكستين (second enantiomer) . بشكل عام ، تشير النتائج إلى أن الترشيح والتطهير يلعبان الدور الرئيسي في إزالة المركبات اللامتناظرة. تمت ملاحظة تغيير في سلوك المركبات اللامتناظرة في وحدات مياه الحمأة النشطة و مياه الحمأة اللاهوائية و ووحدة ضغط التصفية، البروبرانولول تم امتصاصه على سطح الحمأة في وحدة ( RAS) أكثر من الوحدات الأخرى. بينما فضل سيتالوبرام وتولبيريسون أن يتم امتصاصهم على سطح الحمأة في وحدة ( ( AD أكثر من الوحدات الأخرى. بالإضافة إلى ذلك، كان تركيز ( E2 ) من بروبرانولول وميانسيرين على الحمأة أعلى من تركيز مركباتهم المضادة على سطح الحمأة في وحدة (RAS) أيا يكن, تم ملاحظة أن سطح الحمأة في وحدة (RAS) كان غنيا ب اللامتناظر الأول ل بوبيفاكسيين وتيربوتالين وسيتالوبرام وفلوكستين.

Download

Included in

Chemistry Commons

COinS